En 1958, elle fut victime d'un grave accident de voiture, avec son amant de l'époque George Moustaki, déjà bien affaiblie, elle enchaîna de véritable souffrances physiques et l'utilisation de produits illicites. Ensemble ils écriront un grand succès de la chanson française, "Milord". Un an plus tard, Edith s'affaiblit et Moustaki la quitta. Malgré son état de santé déplorable, elle triomphe à l'Olympia en 1961. C'est le 9 octobre, qu'elle épousa Théo Sarapo, sa dernière conquête. C'est en 1963, quelques mois avant que "le moineau" ne parte au pays éternel, qu'elle enregistra sa dernière chanson qui s'intitula "l'homme de Berlin".
Édith Piaf meurt le 10 octobre 1963 à 13 h 10 à Plascassier (un quartier excentré de Grasse dans les Alpes-Maritimes) à l'âge de 47 ans d'une hémorragie interne (rupture d'anévrisme) due à une insuffisance hépatique, usée par les excès, la morphine et les souffrances de toute une vie. Le transport de sa dépouille vers Paris est organisé clandestinement et dans l'illégalité ; son décès est annoncé officiellement le 11 octobre à Paris, le même jour que celui de son ami Jean Cocteau. Cocteau, avec lequel Édith entretenait une correspondance suivie, apprenant la nouvelle de sa mort, a dit : « C'est le bateau qui achève de couler. C'est ma dernière journée sur cette terre ». Il a ajouté : « Je n'ai jamais connu d'être moins économe de son âme. Elle ne la dépensait pas, elle la prodiguait, elle en jetait l'or par les fenêtres » avant de mourir lui-même.
Les obsèques de Piaf ont lieu au cimetière du Père-Lachaise, division 97. Malgré sa foi, parce que divorcée et ayant mené une vie « tumultueuse » au regard de l'Église, elle est interdite d'obsèques religieuses ; L'Osservatore Romano, organe du Vatican écrit qu'elle a vécu « en état de péché public » et qu'elle était une « idole du bonheur préfabriqué ». L'aumônier du théâtre et de la musique, le père Thouvenin de Villaret, peut cependant, au cimetière, lui accorder une dernière bénédiction. Une immense foule de dizaines de milliers d'admirateurs est venue lui rendre un dernier hommage tout au long du parcours du cortège à travers Paris, du boulevard Lannes jusqu'au Père-Lachaise.
Édith Piaf a été embaumée avant d'être enterrée. Elle se trouve dans un caveau où reposent également son père, Louis-Alphonse Gassion, mort en 1944, son mari, Théo Sarapo, tué dans un accident de voiture en 1970, et sa petite fille Marcelle, morte en 1935, à l'âge de 2 ans.